Penelitian tentang sintesis dan karakterisasi kaolin yang dimodifikasi dengan beberapa logam transisi (Ni, Zn, Fe) sebagai fotokatalis untuk degradasi zat warna metilen biru telah dilakukan. Fotokatalis kaolin dipreparasi dengan dua metode, yaitu metode elektro-pertukaran ion dan metode impregnasi basah dengan konsentrasi larutan logam aktif 0,1 M untuk membandingkan karakter fotokatalis yang dihasilkan dan efektivitas dalam degradasi metilen biru. Hasil sintesis dikarakterisasi dengan X-Ray Diffractometer (XRD), Scanning Electron Microscopy–Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy (SEM-EDX), Surface Area Analyzer (SAA), dan Fourier Transmission Infrared (FTIR). Uji aktivitas katalitik dilakukan dengan membandingkan fotodegradasi metilen biru 20 ppm di bawah sinar matahari dan dalam kondisi gelap dengan selang waktu pengamatan 30, 60, dan 90 menit. Konsentrasi yang terdegradasi ditentukan menggunakan luxmeter. Kaolin setelah modifikasi mengalami perubahan struktur, yang dibuktikan dengan perubahan basal spacing yang semakin melebar. Struktur berlapis dari kaolin mengalami penurunan tingkat keteraturan dan rusaknya sebagian struktur kaolin karena hadirnya logam yang dikonfirmasi oleh EDX. Hasil tersebut berkorelasi dengan luas permukaan spesifik yang meningkat. Berdasarkan analisis FTIR, hasil menunjukkan pergeseran puncak serapan ke arah lebih kecil. Diketahui bahwa katalis Fe/Logam secara impregnasi termasuk katalis yang terbaik. Hasil penelitian menunjukkan bahwa luas permukaan spesifik yang lebih besar mencapai 15,867 m²/g pada katalis Fe/Kaolin hasil impregnasi, yang dikonfirmasi dengan persentase logam paling tinggi, yaitu Fe/Kaolin hasil impregnasi sebesar 5,71% (b/b). Aktivitas fotokatalitik pada modifikasi katalis Fe/Kaolin lebih efektif dalam mendegradasi zat warna metilen biru hingga 92% selama 90 menit.