Penelitian mengenai sintesis Cu-Mg-Al hydrotalcite-like compound (HTlc) dengan variasi rasio molar telah berhasil dilakukan. Sintesis Cu-Mg-Al HTlc menggunakan metode kopresipitasi dan dikarakterisasi dengan X-Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform InfraRed (FTIR), dan Scanning Electron Microscope-Energy Dispersive X-Ray (SEM-EDX). Variasi rasio molar Cu-Mg-Al HTlc (Cu:Mg:Al), yaitu 0,0:3:1; 0,5:3:1; 1,0:3:1; dan 1,5:3:1. Kemudian, Cu-Mg-Al HTlc 0,5:3:1 digunakan sebagai adsorben untuk adsorpsi methyl orange. Hasil karakterisasi XRD pada material hasil sintesis menunjukkan tiga puncak intens pada nilai 2θ sekitar 11°; 23°; dan 34,5° merupakan karakteristik struktur berlapis, serta pada 2θ sekitar 61°-62° menunjukkan adanya ion karbonat di interlayer HTlc. Hasil FTIR menunjukkan adanya gugus O–H, serapan khas gugus C–O (karbonil) dari CO₃²⁻ sebagai anion penyeimbang interlayer, serta menunjukkan gugus M-O-H atau M-O-M. Hasil SEM menunjukkan Cu-Mg-Al HTlc memiliki struktur seperti trombosit (platelet-like structure) yang saling tumpang tindih sehingga menghasilkan ukuran partikel yang besar dan tidak teratur. Hasil EDX menunjukkan bahwa terjadi peningkatan kandungan unsur S (sulfur) serta penurunan kandungan Cu (tembaga) dan Mg (magnesium) setelah terjadi adsorpsi, hal ini menandakan bahwa methyl orange telah teradsorpsi ke Cu-Mg-Al HTlc. Variasi rasio molar Cu-Mg-Al HTlc, yaitu dengan penambahan molar Cu berpengaruh terhadap kenaikan kapasitas dan kemampuan adsorpsi methyl orange. Proses adsorpsi methyl orange menunjukkan kondisi optimum pada pH 5 dan waktu kontak 180 menit. Kinetika adsorpsi methyl orange oleh Cu-Mg-Al HTlc mengikuti persamaan kinetika pseudo orde kedua dan isoterm adsorpsi mengikuti model isoterm Freundlich.