Material silika mesopori berhasil disintesis dari limbah sekam padi melalui proses sol-gel menggunakan Na2SiO3 sebagai prekursor silika dan CTAB sebagai agen templating. Modifikasi permukaan dilakukan dengan penambahan (3-Aminopropyl) triethoxysilane (APTES) dan kitosan untuk meningkatkan kemampuan adsorpsinya. Material hasil sintesis diakarakterisasi menggunakan FTIR yang menunjukkan keberhasilan modifikasi dengan munculnya gugus fungsional amina dan alkana. Analisis SEM-EDX mengonfirmasi morfologi material berbentuk bola dengan distribusi elemen yang sesuai, sementara hasil uji SAA menunjukkan bahwa luas permukaan material berkurang setelah dilakukan modifikasi. Nilai zeta potensial menunjukkan bahwa modifikasi dengan APTES dan kitosan mampu mengurangi kenegatifan muatan permukaan adsorben. Studi adsorpsi menujukkan bahwa material Meso-SiO2-APTES-Kitosan mempunyai kemampuan adsorpsi yang lebih tinggi dibandingkan Meso-SiO2 murni. Kemampuan adsorpsi maksimum methylene blue terjadi pada kondisi pH 8 dengan waktu kontak 70 menit. Studi kinetika adsorpsi methylene blue cenderung mengikuti model pseudo orde dua. Sedangkan, model isoterm adsorpsi cenderung mengikuti model Langmuir. Hasil penelitian ini menunjukkan bahwa Meso-SiO2-APTES-Kitosan berpotensi tinggi sebagai adsorben yang efektif untuk pengolahan limbah zat warna methylene blue.