Kemampuan berpikir kritis siswa di Indonesia masih rendah, berdasarkan hasil studi nasional dan internasional. Model Problem Based Learning (PBL) efektif untuk meningkatkannya, tetapi memiliki kelemahan karena tidak mencakup aktivitas prediksi. Untuk mengatasi hal tersebut, dikembangkan model Problem Based Learning- Predict, Observe, Explain (PBL-POE) yang dapat melengkapi sintaks PBL. Penelitian ini bertujuan untuk (1) mengetahui perbedaan kemampuan berpikir kritis peserta didik pada  model PBL dan model PBL-POE, serta (2) mengetahui capaian indikator kemampuan peserta didik pada model PBL dan PBL-POE. Penelitian ini merupakan penelitian kuantitatif eksperimen semu (quasi experiment) dengan desain penelitian pretest-posttest nonequivalent control group design. Populasi dalam penelitian ini adalah siswa kelas X SMA Negeri 2 Boyolali. Dasar pengambilan sampel menggunakan teknik Cluster Random Sampling yaitu pengambilan sampel dalam bentuk cluster dengan keputusan yaitu kelas X-5 sebagai kelas eksperimen dan kelas X-6 sebagai kelas kontrol. Pengumpulan data dilakukan melalui teknik dokumentasi, observasi, dan tes. Tes yang dilaksanakan berupa pretest dan posttest untuk mengukur kemampuan berpikir kritis peserta didik. Teknik analisis data menggunakan analisis statistik deskriptif dan analisis inferensial. Analisis statistik deskriptif untuk mendeskripsikan data capaian kemampuan berpikir kritis peserta didik, sedangkan analisis inferensial digunakan untuk menguji hipotesis penelitian. Uji hipotesis menggunakan uji Ancova. Sebelum dilakukan uji hipotesis dilakukan uji prasyarat yang terdiri dari uji normalitas, uji homogenitas, dan uji linearitas. Hasil penelitian menunjukkan bahwa terdapat perbedaan kemampuan berpikir kritis pada kelas PBL dan kelas PBL-POE dengan perolehan nilai signifikansi (sig. = 0,000). Kelompok PBL-POE mencapai rata-rata skor posttest yang lebih tinggi (73,89) dibandingkan kelompok PBL (63,50). Capaian indikator kemampuan berpikir kritis pada kelas yang menggunakan model PBL-POE unggul secara konsisten pada indikator interpretation, analysis, inference, evaluation, dan explanation indikator sementara kedua model memiliki capaian setara pada indikator self-regulation. Model PBL-POE menunjukan hasil rata-rata dan capaian masing masing indikator yang lebih unggul dibandingkan model PBL, sehingga model PBL-POE dapat diterapkan sebagai solusi inovatif untuk menumbuhkan keterampilan berpikir kritis dalam pembelajaran.