ABSTRAK Tujuan penelitian ini adalah untuk (1) mengetahui pengaruh penerapan metode pembelajaran problem solving disertai Key Relation-Chart dan metode pembelajaran problem solving disertai modul terhadap prestasi belajar kimia pada materi pokok Stoikiometri kelas X SMA Negeri 2 Sukoharjo Tahun Pelajaran 2006/2007, (2) mengetahui pengaruh kemandirian belajar siswa tinggi dan kemandirian belajar siswa rendah terhadap prestasi belajar kimia pada materi pokok Stoikiometri kelas X SMA Negeri 2 Sukoharjo Tahun Pelajaran 2006/2007, (3) mengetahui interaksi antara metode pembelajaran problem solving disertai Key Relation-Chart dan metode pembelajaran problem solving disertai modul dengan kemandirian belajar siswa terhadap prestasi belajar kimia pada materi pokok Stoikiometri kelas X SMA Negeri 2 Sukoharjo Tahun Pelajaran 2006/2007. Metode penelitian ini adalah metode eksperimen dengan desain faktorial 2x2. Sampel yang digunakan dalam penelitian ini siswa kelas X.3 dan X.4 di SMA Negeri 2 Sukoharjo. Pengambilan sampel dilaksanakan dengan cara random sampling. Teknik pengumpulan data yang digunakan adalah metode tes untuk prestasi belajar berbentuk objektif, metode angket untuk data kemandirian belajar siswa dan afektif siswa serta metode dokumentasi untuk data kemampuan awal siswa. Teknik analisis data menggunakan analisis variansi dua jalan yang dilanjutkan dengan uji Scheffe. Berdasarkan hasil penelitian dapat disimpulkan: (1) penggunaan metode pembelajaran problem solving disertai modul dapat menghasilkan prestasi belajar yang lebih tinggi dibandingkan dengan metode pembelajaran problem solving disertai Key Relation-Chart pada materi pokok stoikiometri yang ditunjukkan oleh rata-rata selisih nilai kognitif kelas problem solving disertai modul dan kelas problem solving disertai Key Relation-Chart berturut-turut adalah 23,38 > 19,17, nilai aspek afektif 8,62 > 6,00. (2) siswa yang memiliki kemandirian belajar tinggi mempunyai prestasi belajar yang lebih tinggi daripada siswa yang memiliki kemandirian belajar rendah pada materi pokok stoikiometri. Nilai kemandirian belajar kelas problem solving disertai Key Relation-Chart dan kelas problem solving disertai modul secara berurutan adalah 7,06 dan 6,38. Nilai prestasi belajar siswa materi pokok stoikiometri dengan memperhatikan kemandirian belajar siswa aspek kognitif kategori tinggi kelas problem solving disertai modul dan problem solving disertai Key Relation-Chart secara berurutan adalah 25,3571 ; 23,7500, untuk kategori rendah 22,1739 ; 15,5000. Aspek afektif kategori kemandirian belajar tinggi 10,4286 ; 8,0625, untuk kategori rendah 7,5217 ; 4,3500. (3) tidak ada interaksi antara pengaruh metode pembelajaran problem solving disertai Key Relation-Chart dan problem solving disertai modul serta tinggi rendahnya kemandirian belajar siswa terhadap prestasi belajar kimia materi pokok stoikiometri siswa kelas X semester 1 SMA Negeri 2 Sukoharjo tahun pelajaran 2006/2007. Artinya siswa yang diajar dengan metode pembelajaran problem solving disertai modul menghasilkan prestasi belajar aspek kognitif dan afektif yang lebih baik jika dibandingkan dengan siswa yang diajar dengan metode pembelajaran problem solving disertai Key Relation-Chart, baik ditinjau dari siswa yang memiliki kemandirian belajar tinggi maupun siswa yang memiliki kemandirian belajar rendah.