Penelitian ini bertujuan untuk mengetahui apakah penggunaan model pembelajaran Problem Posing (PP) dapat menghasilkan prestasi belajar yang lebih tinggi daripada model pembelajaran  Thinking Aloud Pair Problem Solving  (TAPPS) pada pembelajaran materi konsep mol sesuai representasi tetrahedral kimia. Penelitian ini menggunakan metode eksperimen semu dengan desain penelitian Randomized Posttest- pretest Comparison Group Design. Subjek penelitian adalah siswa kelas X MIPA 4 (KE
1) dan dan X MIPA 7 (KE 2) SMA Negeri 1 Sragen semester genap tahun pelajaran 2016/
2017 yang diambil dengan teknik cluster random sampling. Teknik pengumpulan data menggunakan: tes; angket; observasi; dan dokumentasi. Data prestasi belajar siswa aspek pengetahuan berdistribusi normal dan homogen sehingga dapat dianalisis menggunakan uji Independent Sample t-Test, sedangkan aspek sikap dan keterampilan tidak berdistribusi normal sehingga dianalisis menggunakan uji Mann-Whitney U. Hasil penelitian menunjukkan bahwa: (1) model PP dapat menghasilkan prestasi belajar yang lebih tinggi pada aspek pengetahuan, sikap, dan keterampilan daripada model TAPPS pada pembelajaran materi konsep mol sesuai representasi tetrahedral kimia; (2) siswa yang menerima pembelajaran dengan model PP memiliki pemahaman level representasi submikroskopis-simbolis yang lebih baik; dan (3) pembelajaran kimia materi konsep mol sesuai representasi tetrahedral kimia dengan model PP menghasilkan rata-rata total siswa dengan pemahaman konsep mendalam (PKM) dan pemahaman konsep sebagian (PKS) yang lebih banyak daripada model TAPPS. Semakin banyak siswa dengan PKM dan PKS mengindikasikan bahwa pembelajaran materi konsep mol yang sesuai representasi tetrahedral kimia telah berhasil memberikan pengaruh positif terhadap prestasi belajar siswa aspek pengetahuan.