Kehadiran limbah zat warna sintetis baik anionik maupun kationik dapat menyebabkan berbagai masalah lingkungan dan kesehatan. Oleh karena itu, diperlukan upaya strategis dan efisien dalam penanganannya, salah satunya dengan metode adsorpsi. Pada penelitian ini, metal-organic framework jenis Materials of Institut Lavoisier-100(Cr) (MIL-100(Cr)) telah disintesis secara mekanokimia dan digunakan untuk adsorpsi zat warna anionik metil jingga (MO) dan zat warna kationik metil violet (MV) melalui proses adsorpsi. MIL-100(Cr) dipilih karena kristalinitas tinggi, luas permukaan dan volume pori yang besar, stabil terhadap air, pH asam maupun basa, ketahanan termal hingga 275 oC, dan adanya situs aktif ion Cr3+ . Sintesis secara mekanokimia ini dilakukan tanpa penambahan modulator HF dan pelarut dengan waktu kristalisasi 15 jam. MIL-100(Cr) yang dihasilkan memiliki karakterisasi berupa pola difraksi sinar-X dan spektra IR yang sudah sama dengan standar, morfologi berbentuk irregular polyhedron, stabil hingga suhu 275 oC, luas permukaan 1557 m2 /g, dan volume pori 0,76 cm3 /g. Berbagai parameter yang mempengaruhi kapasitas adsorpsi telah dipelajari seperti pH larutan, waktu kontak, dan konsentrasi zat warna. Hasil penelitian menunjukkan bahwa MIL-100(Cr) memiliki kapasitas adsorpsi maksimum terhadap MO dan MV berturut-turut sebesar 430,21 mg/g (MO: pH = 4, t = 60 menit) dan 120,48 (MV: pH = 9, t = 150 menit). Mekanisme adsorpsi MO dan MV didominasi oleh adsoprsi secara fisika dengan memanfaatkan fitur porositas material, interaksi elektrostatik dan kemungkinan diikuti oleh interaksi ?? stacking, asam-basa lewis, dan ikatan hidrogen. Kinetika adsorpsi MO dan MV digambarkan dengan pseudo second order dan tidak linearnya plot grafik difusi intrapartikel yang menunjukkan adanya kontribusi permukaan dan pori MIL100(Cr), kemudian model isotherm adsorpsi MO dan MV telah sesuai dengan isotherm Langmuir. Selain itu, keberadaan MO dan MV yang teradsorpsi dibuktikan dengan adanya puncak baru pada spektra FTIR MIL-100(Cr) setelah proses adsorpsi.