Kebutuhan zat warna dalam bidang industri sangatlah tinggi. Indigo karmina adalah zat warna yang banyak digunakan dalam industri tekstil. Hal tersebut akan berdampak pada limbah yang dihasilkan sehingga dibutuhkan upaya penanganan. Salah satu upaya penanganan limbah zat warna adalah dengan metode adsorpsi menggunakan Metal-Organic Frameworks (MOFs). Penelitian ini bertujuan untuk mensintesis Materials of Institute Lavoisier (MIL-101(Cr)) serta memodifikasinya dengan penambahan etilendiamina (EA) dan pembandingnya (MIL-101(Cr))-NH2 sebagai adsorben efektif indigo karmina. Sintesis MIL-101(Cr) dan MIL-101(Cr)-NH2 dilakukan dengan metode hidrotermal pada suhu 220 dan 150 °C selama 20 dan 24 jam. Modifikasi MIL-101(Cr) dilakukan secara Post Synthetic Modification (PSM) dalam pelarut n-heksana dan diaduk selama 30 menit pada suhu ruang. Material hasil sintesis dikarakterisasi dengan X-Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infra-Red (FTIR), Scanning Electron Microscope (SEM), Surface Area Analyzer (SAA), dan Thermo Gravimetry Analysis (TGA). Uji adsorpsi dilakukan dengan metode batch serta dianalisis dengan spektrofotometer UV-VIS. Model kinetika adsorpsi yang digunakan yaitu pseudo first dan second order. Model isoterm adsorpsi yang digunakan adalah model Langmuir dan Freundlich. Keberhasilan sintesis MIL-101(Cr) dan MIL-101(Cr)-NH2 serta modifikasi EA@MIL-101(Cr) dikonfirmasi melalui hasil analisa XRD dengan ditandai adanya puncak khas standar MIL-101 (CCDC no. 605510). Keberhasilan sintesis dan modifikasi juga didukung dengan hasil karakterisasi FTIR. Hasil Pencitraan SEM menunjukkan morfologi MIL-101(Cr) dan EA@MIL-101(Cr) berbentuk oktahedron dengan distribusi ukuran partikel sebesar 301,38 ± 62,35 dan 301,75 ± 58,94 nm serta MIL-101(Cr)-NH2 berbentuk speroid nanopartikel teragregasi dengan distribusi ukuran partikel sebesar 33,26 ± 7,72 nm. Hasil pengukuran SAA menunjukkan bahwa MIL-101(Cr) dan EA@MIL-101(Cr) memiliki luas permukaan sebesar 2548,6 dan 2079 m?2;/g dengan pori berukuran mikropori, sedangkan MIL-101(Cr)-NH2 memiliki luas permukaan sebesar 1583,4 m?2;/g dengan pori berukuran campuran mikro dan mesopori. Hasil penelitian menunjukkan adsorpsi indigo karmina dengan MIL-101(Cr), EA@MIL-101(Cr), dan MIL-101(Cr)-NH2 mencapai kondisi optimum pada pH 2 dan waktu kontak 60 menit. Kinetika adsorpsi mengikuti model pseudo second order dan isoterm adsorpsi mengikuti model Freundlich yang mengindikasikan bahwa adsorpsi berlangsung bukan hanya secara kimia tetapi juga fisika. Nilai kapasitas adsorpsi maksimum (qmaks) MIL-101(Cr), EA@MIL-101(Cr), dan MIL-101(Cr)-NH2 yang didapat masing-masing sebesar 416,67; 444,44, dan 427,35 mg/g. Oleh karena itu, MIL-101(Cr), EA@MIL-101(Cr), dan MIL-101(Cr)-NH2 berpotensi sebagai adsorben efektif indigo karmina.