Latar belakang penelitian ini adalah penggunaan baterai ion lithium (Li+) (Lithium Ion Batteries, LIB) yang semakin pesat menghasilkan LIB bekas yang sangat banyak. LIB bekas jenis Lithium Nickel Cobalt Aluminum Oxide (LiNCA) banyak mengandung logam-logam Li, Ni, Co dan Al. LIB bekas tersebut dapat mencemari lingkungan. Apabila sebagai sampah kota akan mengganggu biota, dibuang sebagai landfill dapat mencemari air tanah, dibakar menghasilkan sejumlah besar gas beracun. Logam Li, Ni, Co sangat berbahaya terhadap kesehatan seperti gangguan kognitif dan neurologis, penyakit bronkitis kronis, carsinogen. Logam-logam dalam LIB bekas merupakan Sumber Daya Alam (SDA) tak terbarukan dan memiliki nilai ekonomi yang besar. Tujuan penelitian adalah memungut kembali logam-logam dalam LIB bekas dengan proses Hydrometallurgy yang ramah lingkungan dan meregenerasi logam-logam tersebut menjadi katoda LIB dengan unjuk kerja mendekati katoda LIB komersial.

Metode   yang   digunakan   meliputi pemisahan anoda dan katoda dari komponen lain dari LIB, reduksi katoda, pemungutan (leaching) logam dan presipitasi serta sintesis katoda. Lapisan katoda dan anoda dipisahkan dari LIB bekas, katoda dan anoda dipisahkan dari lapisan dengan pelarut NaOH dan air dan dikeringkan. Katoda dan anoda dicampur dengan rasio 80:20 dan dipanaskan dalam furnace dengan suhu 750oC selama 6 jam. Katoda tereduksi diuji dengan Fourier-transform Infrared Spectroscopy (FTIR), X-Ray Diffraction (XRD) dan Scanning Electron Microscopy (SEM). Logam Li dalam katoda dipungut secara selektif mengunakan pelarut carbonated water. Larutan dipisahkan dari residu dan kandungan Li dalam larutan ditentukan menggunakan Induction Coupled Plasma-Optical Emission Spectrometry (ICP-OES) dan padatan tersisa diuji dengan FTIR, XRD dan SEM. Logam Li dalam larutan diendapkan sebagai Li2CO3 dan digunakan sebagai sumber Li pada pembuatan katoda. Li2CO3 diuji dengan FTIR, XRD dan SEM dan dibandingkan dengan Li2CO3 murni dan Li2CO3 komersial. Padatan residu direaksikan dengan Li2CO3 pada 800oC selama 15 jam pada furnace dan diperoleh Regenerated NCA (RNCA-1). Pada residu juga dilakukan leaching logam Ni, Co dan Al secara simultan menggunakan pelarut asam sitrat. Larutan hasil leaching dipisahkan dari padatan tersisa dan kandungan logam-logamnya diuji dengan ICP-OES. Logam-logam dalam larutan diendapkan menjadi Ternary Metal Oxalate (TMO) dengan asam oksalat berlebih. TMO dipisahkan dari larutan dengan filtrasi. Padatan TMO diuji dengan FTIR dan XRD dan dibandingkan dengan TMO dari bahan precursor.  Padatan TMO dikalsinasi pada suhu 700oC selama 3 jam dalam furnace. Hasil kalsinasi TMO dicampur dengan Li2CO3 hasil presipitasi dengan rasio stoikhiometris, digiling dan dipanaskan pada 800oC selama 15 jam pada furnace untuk memperoleh Regenerated NCA (RNCA-2). RNCA-1 dan RNCA-2 diuji dengan FTIR, XRD dan SEM serta Battery Analyzer dan hasilnya dibandingkan dengan LiNCA komersial. Limbah asam hasil kopresitasi TMO dinetralkan dengan limbah basa pada pemisahan katoda dari lembar aluminium dan larutan kapur sehingga limbah bersifat netral dan aman dibuang ke lingkungan.

Hasil penelitian menunjukkan bahwa anoda bekas memiliki kemampuan reduksi yang baik seperti glukosa dan lebih baik dari agen pereduksi organik lain. Anoda bekas dapat mereduksi logam Li, namun kurang baik dalam mereduksi logam Ni dan Co dimana masih banyak oksida logam NiO dan CoO. Selective leaching Li dengan carbonated water memberikan hasil yang baik dengan efisiensi 94% pada rasio padatan/cairan (S/L) sebesar 6% dan efisiensinya turun dengan naiknya rasio S/L. Kemurnian Li2CO3 hasil presipitasi sama dengan Li2CO3 murni dan lebih tinggi dari Li2CO3 komersial. Hasil leaching logam Ni, Co dan Al menunjukkan bahwa reduksi menggunakan anoda bekas tidak cukup mereduksi logam Ni dan Co sehingga efisiensi leaching logam Ni, Co dan Al rendah sebesar 35,5%, 76,3% dan 100%. Penambahan asam askorbat sebagai pelarut sekaligus sebagai reduktor juga tidak meningkatkan efisiensi leaching. Efisiensi leaching meningkat secara signifikan ketika H2O2 ditambahkan ke proses leaching karena NiO dan CoO bisa larut asam sitrat yang diionisasi oleh H2O2. Penambahan H2O2 sebanyak 2 % v/v, efisiensi leaching meningkat menjadi 86,7%, 100% dan 100%, untuk Ni, Co dan Al. Kopresipitasi hasil leaching menggunakan reduktor H2O2 menunjukkan bahwa TMO yang dihasilkan memiliki karakteristik yang sama dengan TMO dari prekursor. Katoda hasil (RNCA-1 dan RNCA-2) menunjukkan karakteristik fisik yang sama dengan katoda NCA komersial. Uji elektrokimia menunjukkan kapasitas pembentukan RNCA-1, RNCA-2 dan NCA komersial berturut-turut adalah 128 mAh/g, 137 mAh/g dan 133,4 mAh/g pada kecepatan discharge 0,1C. RNCA-1 memiliki kapasitas awal 102 mAh/g dan retensi kapasitas 79% setelah 50 siklus pada 1C, dan RNCA-2 memiliki kapasitas awal 100 mAh/g dan retensi kapasitas 85,4% setelah 50 siklus  dan 74,5 % setelah 150 siklus pada 2C, sedangkan katoda NCA komersial  memiliki kapasitas awal 115 mAh/g pada 1C dengan retensi kapasitas 82,6% setelah 50 siklus pada 1C. RNCA-2 juga memiliki kapasitas siklus sebesar 129 mAh/g, 111 mAh/g, dan 103 mAh/g pada 0,5C, 1C, dan 2C, masing-masing, dan kembali ke 127 mAh/g pada 0,5C. Hasil tersebut menunjukkan RNCA-2 lebih baik dari katoda LiNCA komersial baru dan RNCA-1 sangat mendekati karakteristik katoda LiNCA komersial. Limbah yang dihasilkan dari seluruh proses daur ulang LIB bekas menjadi material aktif katoda bersifat netral dan dapat dibuang ke lingkungan secara aman.

Tinjauan aspek lingkungan menunjukkan bahwa proses daur ulang LIB bekas untuk regenerasi katoda yang menghasilkan limbah asam organik lemah lebih ramah lingkungan daripada proses sintesis katoda dari prekursor logam yang menghasilkan limbah anorganik asam kuat. Tinjauan ekonomi menunjukkan bahwa biaya daur ulang LIB untuk regenerasi katoda lebih rendah daripada biaya sintesis katoda dari prekursor logam. Secara sosial, daur ulang LIB diharapkan dapat merangsang lapangan kerja baru dan pembentukan industri baru atau start-up sebagai bagian dari proses daur ulang LIB bekas.