Penelitian ini bertujuan untuk: (1) mengetahui bahwa instrumen testlet test berbasis HOTS layak digunakan untuk menganalisis kemampuan berpikir kritis siswa pada materi larutan penyangga, (2) mengetahui profil kemampuan berpikir kritis siswa pada materi larutan penyangga menggunakan testlet test berbasis HOTS kelas XI MIPA di MAN 1 Karanganyar, (3) mengetahui sub indikator keterampilan berpikir kritis yang paling dikuasai dan tidak dikuasai siswa pada instrumen testlet test yang telah diujikan. Penelitian ini merupakan penelitian deskriptif kualitatif. Sumber data penelitian meliputi hasil tes, angket, dan wawancara. Teknik pengambilan sampel dilakukan dengan cluster random sampling. Pengumpulan data dilakukan dengan teknik observasi, analisis tes diagnostik, angket, dan wawancara. Teknik uji validitas yang digunakan adalah triangulasi sumber. Analisis data dengan menggunakan analisis kuantitatif dan kualitatif. Hasil penelitian ini adalah sebagai berikut, (1) ) instrumen testlet test berbasis HOTS layak digunakan untuk mendeteksi kemampuan berpikir kritis siswa pada materi larutan penyangga kelas XI MIPA di MAN 1 Karanganyar, di mana termasuk dalam kategori baik, yaitu dalam interval 61-80% yaitu sebesar 64,06%, (2) berdasarkan hasil tes siswa menunjukkan profil kemampuan berpikir kritis siswa kelompok tinggi masih kesulitan dalam bertanya dan menjawab pertanyaan yang menantang, siswa kelompok sedang masih kesulitan dalam bertanya dan menjawab pertanyaan yang menantang, mempertimbangkan kredibilitas suatu sumber, membuat dan mempertimbangkan nilai keputusan, dan mengidentifikasi asumsi, sedangkan siswa kelompok rendah masih kesulitan dalam bertanya dan menjawab pertanyaan, mempertimbangkan kredibilitas suatu sumber, membuat keputusan, mengidentifikasi asumsi, dan memutuskan suatu tindakan, (3) indikator keterampilan berpikir kritis yang paling dikuasai siswa adalah indikator memfokuskan pertanyaan dengan persentase hasil tes sebesar 82,87% yang sesuai dengan hasil angket sebesar 73,61%. Sedangkan indikator yang paling tidak dikuasai siswa adalah indikator mempertimbangkan kredibilitas suatu sumber dengan persentase hasil tes sebesar 47,22% yang sesuai dengan hasil angket sebesar 59,84%. Upaya dalam meningkatkan keterampilan berpikir kritis siswa yaitu dengan memberikan latihan soal berstimulus yang sesuai dengan perkembangan zaman dan memberikan fasilitas media literasi agar siswa memiliki ilmu pengetahuan di luar pembelajaran.