Urbanisasi cepat di Indonesia telah mendorong perkembangan wilayah pada perkotaan sekunder secara signifikan sehingga memunculkan pusat aktivitas baru. Salah satunya adalah Wilayah Metropolitan Surakarta Raya dengan pengaruh industrialisasi sehingga menyebabkan terjadinya urbanisasi cepat. Hal tersebut menjadi urgensi dalam penerapan strategi pembangunan wilayah perkotaan polisentris untuk mengatasi ketimpangan fisik dan ekonomi yang dihasilkan dari urbanisasi tersebut. Penelitian ini bertujuan untuk mengkaji potensi struktur ruang Wilayah Metropolitan Surakarta Raya berdasarkan pendekatan wilayah perkotaan polisentris. Oleh sebab itu, penelitian ini mengidentifikasi variabel pembentuk polisentris, yakni pusat aktivitas, konektivitas antar kota/kabupaten, dan spesialisasi aktivitas ekonomi pada Wilayah Metropolitan Surakarta Raya. Penelitian ini menggunakan pendekatan kuantitatif dan eksploratif melalui data tahun 2020 dengan teknik analisis klaster, analisis desire line, dan analisis korespondensi. Hasil penelitian menunjukkan bahwa potensi polisentris di Wilayah Metropolitan Surakarta Raya terjadi pada pertumbuhan pusat aktivitas dan mobilitas barang serta orang. Pusat-pusat perkotaan yang berpotensi berkembang di setiap Kabupaten Wilayah Surakarta Raya mencerminkan potensi terbentuknya polisentris yang dapat mendukung keberagaman ekonomi wilayah. Akan tetapi, potensi pusat aktivitas tersebut tidak didukung dengan spesialisasi komoditas unggulan yang dapat memperkuat pertumbuhan ekonomi. Di sisi lain, penelitian ini juga terbatas oleh kurangnya data seri waktu untuk setiap kota dan kabupaten sehingga menghambat pemahaman yang lebih mendalam tentang perkembangan polisentris. Dengan temuan tersebut, penelitian ini mendorong pemerintah kota dan kabupaten di Wilayah Metropolitan Surakarta Raya untuk mengembangkan kebijakan ekonomi yang memperkuat spesialisasi di setiap pusat aktivitas. Penelitian ini juga memberikan pandangan dan landasan terhadap penelitian di masa depan yang berkaitan dengan potensi penerapan polisentris pada wilayah perkotaan sekunder lainnya di Indonesia.