Membran elektrolit polimer padat perlu memiliki konduktivitas ion yang tinggi serta ketahanan termal yang unggul guna menjamin efisiensi dan stabilitas operasional di berbagai kondisi. SPE menawarkan keunggulan seperti sifatnya yang tidak menguap, kekuatan mekanik, dan konduktivitas ion yang lebih baik dibandingkan elektrolit cair. Penelitian ini mengembangkan membran elektrolit polimer padat yang berbasis PVDF dengan Karboksilmetil Selulosa Teroksidasi (OCMC) dengan modifikasi (3-Aminopropyl)triethoxysilane (APTES) dan garam litium asetat (LiCH3COO) bertujuan untuk meningkatkan keamanan dan efisiensi elektrolit polimer. Membran dipreparasi menggunakan metode casting solution dengan variasi persentase berat OCMC-APTES 0%, 0,1%, 0,2%, 0,3%, 0,4% (b/b). Membran dikarakterisasi dengan analisis gugus fungsi dilakukan dengan ATR, analisis konduktivitas ion dengan EIS, analisis kristalinitas XRD, analisis termal dengan TGA DSC, analisis mekanik dengan Tensile Strength (TS), dan analisis morfologi dengan SEM. Penambahan OCMC-APTES memberikan efek signifikan dalam meningkatkan interaksi antara polimer dan garam litium, yang berkontribusi pada peningkatan konduktivitas ionik serta ketahanan mekanik membran. Kompleksasi LiCH3COO ke dalam membran OCMC-APTES pada variasi optimum PVDF/OCMC-APTES/LiCH3COO 0,3% b/b dapat meningkatkan konduktivitas ion sebesar 1,12 x 10-3 S.cm, meningkatkan sifat termal hingga suhu 447 oC, mengurangi derajat kristalinitas hingga 44,9% serta meningkatkan kekuatan mekanik dengan menurunkan kuat tarik hingga 4,7 Mpa dan elongation 173%. Berdasarkan hasil penelitian membran PVDF/OCMC-APTES/LiCH3COO berpotensi sebagai elektrolit polimer untuk diaplikasikan dalam baterai ion litium.