Pengolahan air limbah pewarna dapat dilakukan menggunakan metode fotokatalisis. Kombinasi bahan berbasis karbon dan oksida logam dapat mengatasi laju rekombinasi dalam aktivitas fotokatalitik. Penelitian ini bertujuan untuk mensintesis graphitic carbon nitride (GCN), TiO2, dan NiO sebagai fotokatalis, yang sebelumnya telah dipelajari menggunakan metode density functional tight binding (DFTB). Material GCN dan modifikasinya diperoleh dengan mengkalsinasi campuran urea, titanium oksida, dan garam nikel untuk menghasilkan komposit GCN/TiO2, GCN/NiO, dan GCN/TiO2/NiO.Metode DFTB menunjukkan bahwa GCN memiliki energi terendah, yang sejalan dengan nilai energi bandgap yang diestimasi secara eksperimental oleh UV-DRS dari bahan yang disintesis. Pola difraktogram XRD dari GCN/TiO2, GCN/NiO, dan GCN/TiO2/NiO menunjukkan puncak pada 2θ ~27⁰, yang merupakan puncak karakteristik utama dari GCN. Spektra FTIR menunjukkan adanya gugus fungsi C–N, C=N, Ti–O, dan Ni–O. Karakteristik morfologi dari material fotokatalis yaitu berbentuk tidak teratur dan menggumpal. Karakteristik spektra Raman menunjukkan grafitisasi yang baik dari GCN dan munculnya puncak khas oksida logam. Analisis SAA menunjukkan bahwa luas permukaan GCN meningkat setelah dimodifikasi dengan TiO2 dan NiO. Analisis UV-DRS menunjukkan bahwa modifikasi GCN menyebabkan penyempitan nilai energi bandgap. Bahan yang disintesis diaplikasikan sebagai fotokatalis dalam fotodegradasi pewarna MB, memberikan persentase efisiensi degradasi sebesar 87,4%, 89%, dan 87,7% menggunakan GCN, GCN/TiO2, dan GCN/TiO2/NiO-0,01M secara berturut-turut yang sebelumnya dilakukan perlakuan selama 30 menit dalam gelap lalu diikuti dengan 90 menit fotokatalisis di bawah penyinaran lampu LED.