Penelitian bertujuan untuk meningkatkan kemampuan berpikir kritis pesertadidik kelas X MIA 3 SMA Negeri 3 Surakarta pada materi pencemaran lingkungan.Penelitian Tindakan Kelas dilaksanakan dalam dua siklus. Masing – masing siklusterdiri dari empat tahap yaitu perencanaan, pelaksanaan, observasi, dan refleksi. Hasilobservasi prasiklus menunjukkan data sebagai berikut, 1) kemampuan interpretasi43.97%, 2) kemampuan analisis 29.31%, 3) kemampuan evaluasi 32.76%, 4)kemampuan menyimpulkan 43.10%, 5) kemampuan menjelaskan 53.45%, dan 6)kemampuan pengaturan diri 52.59%.Teknik pengumpulan data menggunakan observasi, dokumentasi dan tes.Teknik analisis data menggunakan teknik deskriptif kualitatif dengan metodetriangulasi untuk validitas data.Hasil penerapan model pembelajaran Problem Based Learning pada materipencemaran lingkungan menunjukkan peningkatan kemampuan berpikir kritis pesertadidik. Hasil penelitian menunjukkan data sebagai berikut, 1) kemampuan interpretasi81.90%, 2) kemampuan analisis 75.86%, 3) kemampuan evaluasi 75.86%, 4)kemampuan menyimpulkan 62.07%, 5) kemampuan menjelaskan 75.86%, dan 6)kemampuan pengaturan diri 78.45%. Berdasarkan hasil penelitian disimpulkan bahwapenerapan model pembelajaran Problem Based Learning pada materi pencemaranlingkungan mampu meningkatkan kemampuan berpikir kritis peserta didik denganpeningkatan yang berbeda di setiap siklus.Kata kunci: Kemampuan Berpikir Kritis, Problem Based Learning.